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1.前言

最近，在世界各國的汽車業(yè)界，提出了“可持續(xù)發(fā)展（SDGs）”，以削減 CO₂為目的，向清潔移動性方向轉(zhuǎn)移。作為構(gòu)筑低碳社會的一種有效方法，就是追求汽車的車身輕量化，因此輕量且具有優(yōu)異機械特性的碳纖維復(fù)合材料（CFRP）持續(xù)受到極大的關(guān)注。

車身輕量化的舉措在世界各國都在積極地進(jìn)行。在日本，新結(jié)構(gòu)材料技術(shù)研究組合（ISMA）于 2013 年成立，致力于以鋼鐵、輕量金屬、熱塑性碳纖維強化樹脂（CFRTP）的高強度、高功能化為目標(biāo)的新材料開發(fā)，并將這些材料適當(dāng)配置進(jìn)行應(yīng)用，即 “多材料化” 。另外，在美國成立的Vehicle Technologies Office（VTO），作為長期戰(zhàn)略，致力于使用 CFRP 的輕量設(shè)計（lightweight design）技術(shù)的研究。EU 成立了 SEAM 集群，面向大量、中等量產(chǎn)車的電動汽車，通過多材料化進(jìn)行了輕量化的實踐。目前，歐洲各國仍在積極地進(jìn)行著與多材料化相關(guān)的技術(shù)開發(fā)。

多材料化已經(jīng)成為技術(shù)性的關(guān)鍵詞，CFRTP 的新中間素材的開發(fā)和與金屬材料等的異種材料接合技術(shù)的需求也隨之高漲。在 CFRTP 的中間材料中，雖然短纖維或長纖維強化形態(tài)是主流，但現(xiàn)在長纖維化是發(fā)展趨勢，UD 膠帶等連續(xù)纖維強化形態(tài)的中間材料的開發(fā)也在進(jìn)行。此外，在CFRTP 的輕量結(jié)構(gòu)體的成型中，不僅有注射成型，還有通過沖壓成型三維層疊等多個成型技術(shù)的組合實現(xiàn)混合型結(jié)構(gòu)體的成型案例。

在接合技術(shù)中，不使用螺釘、螺栓、鉚釘?shù)葯C械緊固部件，利用熱塑性樹脂特性的“熔接”的接合技術(shù)備受矚目。在混合 CFRTP 成型部件和異種材料接合部件中，接合強度的高強度化、高可靠性化非常重要，本文對最近發(fā)表的關(guān)于這方面的技術(shù)進(jìn)行了總結(jié)。

2.混合 CFRTP 成型技術(shù)

如表1所示，目前常用的 CFRTP 的主要中間材料。在熱塑性樹脂中，利用其成形性，一般采用短纖維強化或使用長纖維強化顆粒的注射成形工藝。近幾年，由熱固性樹脂連續(xù)纖維強化逐步發(fā)展成熱塑性樹脂，采用快速加熱、快速冷卻的沖壓成形。

但是，隨著纖維的長纖維化，成型形狀的自由度下降，因此，通過采用沖壓成形和注塑成形的組合而成的二次成型，復(fù)雜形狀的混合 CFRTP 成型技術(shù)備受關(guān)注，在此基于沖壓成型基材與注射成型部件間的接合界面的強度成為需要解決的課題。

表1 CFRTP 的中間素材即成型法

2.1 二次成型的接合強度

Akkerman 等研究人員通過數(shù)值分析，致力于在二次成型中嵌入基材部件和注塑樹脂之間接合強度的預(yù)測方法方面的研究。為了在基材和射出樹脂間完成接合，

1）形成嵌入基材與射出樹脂間密切的界面（intimate contact）。

2）樹脂界面的相互擴散（interdiffusion）是必要的。

在 1）中，形成接觸界面所需的時間 tic 如下所示，

這里，η0 是樹脂粘度，P 是壓力。從成型的觀點來看，這表明有必要施加高的注射壓力或高的保壓，或者提高成型溫度來降低樹脂粘度。Giusti 等通過實驗已經(jīng)對此做了驗證。但是，如果模具溫度過高，則成為殘余應(yīng)力的產(chǎn)生原因，導(dǎo)致接合強度下降。

另一方面，2）中的相互擴散支配著接合強度。結(jié)晶樹脂的焊接現(xiàn)象比非結(jié)晶樹脂復(fù)雜，目前尚處于不能完全掌握的狀況。也有研究稱，結(jié)晶樹脂焊接強度比非結(jié)晶樹脂低 10%左右。

晶體部分抑制了非晶部分子鏈的運動，防止相互擴散。因此，為了促進(jìn)相互擴散，需要將基材樹脂預(yù)先加熱到熔點以上，使結(jié)晶部的分子鏈處于能運動的狀態(tài)。

因此，Akkerman 等人通過模擬由 DSC 測量結(jié)果獲得的聚酰胺 6（PA 6）和聚芳基醚酮（PAEK）的晶體部分熔化熱曲線。以熔化程度為 Dh，接合部的相互擴散用 0 到 1 表示。如圖1所示，接合界面的相互擴散狀態(tài)的分析結(jié)果。相互擴散狀態(tài)和接合強度之間存在相關(guān)關(guān)系，通過數(shù)值分析可以預(yù)測接合強度。另外，對于接合強度，預(yù)加熱的條件是主要的影響因素。

此外，Giusti 等人還發(fā)現(xiàn)由于嵌入基材的預(yù)加熱溫度，表面的拓?fù)湫螤畎l(fā)生變化，接合部的接觸面積影響接合強度。預(yù)加熱后基材的表面狀態(tài)如圖2所示，已知在后述的異種材料接合中，基材的表面粗糙度對接合強度有很大影響。在混合 CFRTP 中，接合界面部的拓?fù)淇刂剖且粋€重要因素。

圖1 根據(jù)分子擴散預(yù)測接合強度

圖2 預(yù)熱后嵌入基材的表面粗糙度

2.2 通過添加納米纖維改善接合強度

作為改善接合強度的方法之一，近年來嘗試在界面部使用納米填料。在將熱固性樹脂用于基體的紡織品復(fù)合材料中，碳納米管（CNT）三維化學(xué)氣相沉積在 SiC 纖維織物的表面上，并成功地賦予織物之間的層間強度和其他功能性。多尺度復(fù)合材料的概念圖如圖3所示。著眼于該技術(shù)，Matsumoto 等人在該注塑成型中，在接合界面部插入添加了 CNT 的樹脂薄膜，進(jìn)行了提高接合強度的研究。CNT 的添加效果對成型條件和分散狀態(tài)也有很大影響，但代表接合強度的層間剪切強度（ILSS）通過添加 1.0wt%的 CNT，比與未添加的情況提高了 52%。成形品和 ILSS 結(jié)果如圖4所示。

圖 3 多尺度復(fù)合材料的概念圖

圖4 添加 CNT 的混合 CFRTP 層間剪切強度

3. 多材料的接合技術(shù)

作為多材料化的研究動向，前一節(jié)所述的 CFRTP 結(jié)構(gòu)體與鋼材、鋁（Al）、鈦、鎂等輕金屬材料的接合技術(shù)備受矚目（表 2）。

表2 多材料的主要焊接技術(shù)

使用螺栓連接和鉚釘?shù)慕雍涎芯肯鄬^少，均采用加熱，使熱塑性樹脂熔融，加壓進(jìn)行接合的方法。接合方法有很多方面，關(guān)于激光焊接、摩擦焊接、超聲波焊接、高頻感應(yīng)加熱焊接、電阻加熱焊接，大多數(shù)是以簡單形狀的有機片和鋁（Al）材料為對象，使用單面試驗片進(jìn)行接合強度的評估。此外，注塑成型是在帽型金屬上注射增強材料的成型方法。UD 帶模壓是通過激光加熱接合界面部，用輥加壓成型的方法。

以上雖然提出了很多接合方法，但至今接合狀態(tài)和接合界面部的組織狀態(tài)仍有很多不明確之處，希望今后在接合界面上的非破壞性的分析技術(shù)的得以進(jìn)一步發(fā)展。金屬和熱塑性樹脂的直接結(jié)合原理是機械連接（mechanical interlocking）和吸附（adsorption），由于聚合物在化學(xué)上是惰性的，所以聚合物和金屬之間的相互作用很弱。

3.1 接合面的表面處理

作為提高接合強度的方法之一，是對金屬表面進(jìn)行處理的方法。Conte 等人通過下述各種方法對鋁（Al）進(jìn)行了表面處理，通過超聲波焊接對 PA6/Al 進(jìn)行了接合，并通過單面拉伸剪切強度進(jìn)行了評價。

作為進(jìn)行表面處理的機械方法有以下幾種：

1）噴砂

2）激光處理（圖 5a）

3）金屬 3D 打印機的針腳造型（圖 5b）

4）掛鉤結(jié)構(gòu)的利用（圖 5c）

這些方法均是以增加表面粗糙度和增加接觸面積為目的。

圖 5 表面處理 (a)激光處理 (b) 金屬 3D 打印機的針腳造型 (c)掛鉤結(jié)構(gòu)

另外，作為化學(xué)處理方法，有以下幾種方法：

5）蝕刻處理

6）化學(xué)轉(zhuǎn)化處理

這些是為了去除鋁（Al）表面的氧化層，促進(jìn)吸附。除此之外，作為物理方法：

7）等離子體處理

這是為了去除金屬表面的污垢，提高界面部分的親和性。

對于剪切強度，這些處理方法的影響及使用粘接劑的接合強度如圖 6 所示。超聲波焊接的接合強度在粘接劑使用中較差，但通過激光加工的機械表面處理（凹陷深度 75μm，間距 200μm）中顯示了最佳的接合強度。但是，如果凹陷深度過深，接合強度就會降低。

圖 6 各種表面處理方法的接合強度

（ADH：粘接劑，UT：未處理， SB：噴砂，3D：3D 打印，LAS：激光處理，CC：化學(xué)處理，AA：酸堿蝕刻處理，AP：酸洗，P：等離子處理）

3.2 利用界面構(gòu)造和纖維的錨定效果

注塑成型的優(yōu)點在于，金屬部件和 CFRTP 的直接接合和復(fù)雜形狀的形成可以同時進(jìn)行。另外，除了通過金屬表面的凹凸結(jié)構(gòu)進(jìn)行機械連接之外，通過在注射樹脂中使用纖維增強樹脂，在凹凸部分配置纖維，對變形方向發(fā)揮錨定效果。

Kimura 等人將添加 30wt%玻璃纖維的聚對苯二甲酸丁二醇酯（PBT）和A5052 的 Al 通過注塑成型進(jìn)行接合。另外，在鋁（Al）表面，通過化學(xué)蝕刻處理，采用 AMALPHA 工藝和納米成型(NMT，Nano Molding Technology)工藝，生成微細(xì)的凹凸。在 AMALPHA 中可以產(chǎn)生 10μ m 立方體狀凹凸，NMT可以產(chǎn)生海綿狀的 20nm 級納米級結(jié)構(gòu)。

另外，在流道形狀上下功夫，制作從接合部使樹脂流動時（type A）和從接合部的相反側(cè)使樹脂流動時（type B）這兩種流路，一邊改變注入速度，一邊調(diào)查各個因素對接合強度的影響。從接合強度的結(jié)果來看，無論金屬表面結(jié)構(gòu)的形狀如何，type A 形狀的接合強度都比 type B 低。原因有兩個，一個是type A 的接合部的溫度峰值和壓力峰值的時間差比 type B 大。另一個原因，如圖 8 所示，type A 形狀的接合部的玻璃纖維的取向狀態(tài)呈曲線狀取向，熱收縮的狀態(tài)根據(jù)接合部的位置而不同。

圖 7 流路形狀不同的 Al/PBT 接合試驗片

圖 8 各流路形狀的玻璃纖維的定向狀態(tài)

4.總結(jié)

本文介紹了混合 CFRTP 和多材料的成型、接合技術(shù)。隨著傳統(tǒng)塑料成型技術(shù)的集成，提出了多種多樣的成型和接合方法，我們期待著進(jìn)一步開發(fā)利用本次介紹的納米技術(shù)的接合技術(shù)及功能性復(fù)合材料。

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